自党中央提出“双碳”目标，各行业拟实现该目标的出路，总结起来有两条：（1）减排CO₂；（2）吸收/转化CO₂。对于新能源行业，将CO₂转化为碳电极材料是一个潜在机遇；因为碳材料已被广泛地用作各种储能器件的电极材料，如锂电池、超级电容等。CO₂可以转化为各种高附加值产品，但前提要求其转化工艺“绿色、零排放、低成本”，否则与碳中和目标背道而驰。因此，将CO₂转化为碳电极材料也必须满足这一前提。然而，目前最常用的活性炭材料，需要“碳化-活化-纯化”工艺来制备，不仅不消耗CO₂，还排放大量CO₂和废液。基于CO₂合成碳材料的进展表明：无论使用LiAlH₄还原，还是Mg粉与CO₂直接反应，生成的碳材料比表面积都较低，不利于提高超级电容器容量。然而，传统非循环MgO模板法合成的模板碳：高比表面积、高电导率，非常适用于超级电容器，但以毒性较高的苯为碳源，使用HCl去除模板、模板不能回收，导致模板碳合成的原料和环境成本居高不下，阻碍其规模化应用。

近日，江苏大学机械工程学院/先进制造与现代装备技术工程研究院在国际知名期刊ACS Energy Letters （SCI一区，影响因子23.991）上发表题为“Removing Cost Barriers to Template Carbon Synthesis for High-Performance Supercapacitors by Establishing a Zero Emission Chemical Cycle from CO₂”（ACS Energy Lett. 2022, 7, 4381-4388）的文章。该文章基于CO₂构建一个零排放的化学循环，实现了MgO模板的循环使用（包括其溶解与再生）及高比表面积模板碳的绿色合成，有效地解决了模板碳（TC）合成的成本及排放问题，即：仅输入CO₂、H₂O和Mg即可输出形貌、孔结构、电导率高度一致的高性能电容碳（其他为可再利用的母液），在CO₂减排和清洁能源应用间，建立了新的纽带。以对称模板碳电极组装的电容器在水系（KOH/H₂O, >154 F g^-1）或有机（Et₄NBF₄/AN，>140 F g^-1）和离子液体（EMIMBF₄，>178 F g^-1）电解液中都表现出优异的电容和倍率性能；器件最大能量密度达17 Wh kg⁻¹，明显高于传统超级电容器（< 10 Wh kg^-1）。无论在水系还是有机/离子液体中，也都表现出良好的循环稳定性，20000次充放电后，电容保持率高于90.5%。

图1. CO₂转化路径。

图2. 去除MgO模板前后，TC-1st、TC-5th和TC-10th形貌和结构演化。

图3循环模板法和非循环模板法的优缺点比较。

图4. TC-10th在KOH/H₂O、Et₄NBF_4/AN和EMIMBF₄电解液中的电容性能。

该论文署名江苏大学机械工程学院/先进制造与现代装备技术工程研究院为第一单位，梁红玉副研究员为第一作者，能源研究院卜永锋为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金面上项目（52075224, 21975109）的资助。此外，该团队还在Nature Index期刊Chemical Communications 2022, 58(68), 9536-9539上发表了电解液添加剂相关工作，具体见以下链接。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c02203

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cc/d2cc03732g